V roku 1969 bola obsadená do hlavnej úlohy Najlepšie roky slečny Jean Brodieovej, adaptácie románu Muriel Sparkovej o edinburskej učiteľke s obdivom k Mussolinimu; Smithová získala Oscara za najlepšiu herečku v roku 1970. Neskôr v tom istom roku hrala v inscenácii Ingmara Bergmana v Ibsenovej Hedde Gablerovej pre Národné divadlo v londýnskom West Ende.
Milton Shulman z Evening Standard ju opísal, že „straší na javisku ako nejaký obrovský portrét od Modiglianiho, s alabastrovou pokožkou natiahnutou skrytou úzkosťou“. Ďalšiu nomináciu na Oscara za najlepšiu herečku získala v roku 1973 za adaptáciu Grahama Greena S tetou na cestách a víťazstvo na Oscarovi (za najlepšiu herečku vo vedľajšej úlohe) v roku 1979 za California Suite, antológiu podľa scenára Neila Simona.
Smithová pokračovala vo svojej úspešnej paralelnej filmovej a divadelnej kariére v 80. rokoch. Hrala po boku Michaela Palina vo filme Súkromná slávnosť, vojnovej komédii o prídeloch jedla, na ktorej scenári spolupracoval Alan Bennett, a mala pestrú vedľajšiu úlohu ako klebetná sesternica Charlotte Bartlett vo filme Izba s výhľadom, pre ktorý bola nominovaná na ďalšieho Oscara.
Na to nadviazala s Osamelou vášňou Judith Hearne, štúdiou postáv, v ktorej Smithová hrala slobodnú, frustrovanú ženu z titulu. Na javisku hrala Virginiu Woolfovú v hre Edny O’Brienovej z roku 1980 v divadle Stratford Festival v Kanade.
Filmové úlohy sa neustále hrnuli: hrala po boku Joan Plowrightovej a Cher vo voľnom autobiografickom diele Franca Zeffirelliho Čaj s Mussolinim, vdovskej grófke v záhadnej vražde na vidieckom dome Roberta Altmana Gosford Park a po boku Judi Dench vo filme Dámy v levanduli, ktorý napísal a režíroval Charles Dance.
Prijala tiež významnú rolu profesorky Minervy McGonagallovej vo filmovej sérii Harry Potter, ktorá sa v rokoch 2001 až 2011 objavila v každom diele okrem Darov smrti 1. Medzitým dosiahla pravdepodobne svoju najúčinnejšiu televíznu rolu ako grófka z Granthamu v Panstve Abbey od spisovateľa Juliana Fellowesa – zopakovala si rolu v dvoch samostatných filmových snímkach, ktoré vyšli v rokoch 2019 a 2022.
Po tom, čo Smithová hrala rolu na javisku v roku 1999, si užila neskorý kariérny triumf vo filme Dáma v dodávke, memoároch Alana Bennetta o žene. ktorá bývala na jeho príjazdovej ceste.
Smithová bola vydatá dvakrát: s hereckým kolegom Robertom Stephensom v rokoch 1967 až 1975 a Beverley Crossom od 1975 až do jeho smrti v roku 1998.
